La biblioteca de la Fundación está constituida por un fondo de más de 5.000 monografías y más de 120 títulos de publicaciones periódicas, producto de la suma de las diferentes bibliotecas formadas por miembros de la familia Alvargonzález, a la que unen otras donaciones de personas relacionadas con la institución.
Como consecuencia de esta unión de diferentes bibliotecas, la colección bibliográfica está formada por fondos de distintas materias. Estos fondos se organizan en cuatro partes.
1ª.- El Fondo General, constituido por la biblioteca dedicada a la historia marítima, unido a una colección asturiana, y una biblioteca dedicada a la literatura.
2ª. - El Fondo Familiar, formado por obras escritas o participadas por miembros de la familia Alvargonzález, destacando los libros de cocina de Calixto Alvargonzález Landeau.
3ª.- El Fondo de Depósito, en el que se reúnen diferentes materias que abarcan la etnografía, la historia, la biografía, la medicina, el arte y obras anteriores a 1900. En este fondo destacan varias donaciones, como la de Brígida Hoene, Claudio Alvargonzález Sánchez-Barcáiztegui o Mateo Alvargonzález.
4ª. - El Fondo Miguel Díaz Negrete, formado por la biblioteca profesional del arquitecto gijonés, con obras dedicadas a la arquitectura, la construcción y el arte, en el que destaca una colección de 100 títulos de revistas especializadas en arquitectura y construcción.